2017, Vol. 25
氨 (NH3) 是参与大气氮循环的关键成分之一[1], 也是形成细颗粒PM2.5的重要前体物质, 与大气中SO2和NOx等结合反应生成硝酸铵、硫酸铵等二次颗粒, 从而降低城市能见度, 引发灰霾[2]。NH3作为大气中重要的碱性物质, 在底层大气环境酸化中起到缓冲作用, 是大气酸沉降的重要组成部分[3]。此外, NH3排放到大气中还会破坏甲烷氧化加剧温室效应[4], 进入到地表水又会导致水体富营养化[5]。
随着大气污染日益突出, 国内外学者日益关注氨的排放特征和排放因子的研究[6-9], 发现畜禽养殖是氨的主要排放源。2011年欧洲农业源氨排放量占总排放量的93.7%, 其中80%~90%来自于畜禽养殖[10]; 2011年美国氨排放总量为392万t, 其中农业源占排放总量的81.8%, 畜禽养殖占54.3%[11]。我国学者研究表明, 2006年中国氨排放中畜禽动物氨排放量最大, 占总量的40.79%[12]; 长三角地区2004年畜禽养殖的氨排放量占总排放的44.1%[13]; 北京市2012年畜禽养殖业产生的氨为4.43万t, 平均氨排放强度为2.70 t·km-2[14]; 四川省2012年畜禽养殖是最主要的人为排放源, 占总排放量的63.31%, 尤其是生猪和牛[15]。现有的研究主要集中在较大尺度 (国家级或省级) 氨源排放清单及排放特征分析上, 少有专门针对畜禽养殖业氨排放的研究, 缺乏根据排放特征对污染源减排措施的探讨研究。在氨的减排方面, 欧洲研究最早, 其减排技术已成熟应用于养殖实践[16], 而国内却少有相关研究[17], 仅有少数学者根据欧洲、美国的农业源氨排放减排的经验技术, 并结合我国实际, 提出了我国农业源的氨排放控制框架以及畜禽养殖方面可采取的减排措施[18]。
近年来, 重庆市畜禽养殖业发展迅速, 2013年畜牧业总产值4.8×1010元, 占农业总产值的31.89%[19], 由此带来的氨排放量也日益增大, 造成了较严重的氨污染。但相应的研究仅限于张灿等[20]的报道, 即农业源氨排放中化肥施用氨排放量最大 (占总排放量的66.7%), 其次是畜牧养殖业 (占26.3%)。随着畜牧业的不断发展, 畜禽养殖向规模化、集约化方向迅速发展, 但管理模式和技术相对不够完善, 规模化养殖业带来的环境压力日益增加。为此, 本文综合近年来国内外的研究成果, 估算2013年重庆市规模化畜禽养殖业氨排放量, 分析其空间分布特征, 根据规模化畜禽养殖排放特征和粪便处理方式差异, 探讨了不同措施下氨的减排效率并提出适合重庆市的减排措施建议, 以期为重庆市大气环境管理及规模化畜禽养殖污染防治提供科学依据及对策。
1 研究方法 1.1 研究区域和对象以2013年为基准年, 研究区域为重庆市具有规模化畜禽养殖业的36个区县, 涉及都市功能核心区、都市功能拓展区、城市发展新区、渝东北生态涵养发展区和渝东南生态保护发展区五大功能区, 估算的排放源包括规模化蛋鸡、肉鸡、奶牛、肉牛和生猪养殖场。
1.2 数据来源畜禽养殖数据 (畜禽年底存栏数、年出栏数) 来源于重庆市2013年开展的“四清四治”专项活动得到的统计数据。排放因子主要参考《大气氨源排放清单编制技术指南》(试行)[21], 并结合重庆市养殖的具体情况予以确定。
1.3 估算方法规模化畜禽养殖业中氨排放主要由动物的排泄物释放。动物的排泄物在圈舍中一般会停留一段时间, 然后汇集进行储存腐熟处理, 最后进行后续利用 (施肥)。因此规模化养殖畜禽粪便管理阶段包括粪便圈舍、储存处理和后续利用 (施肥), 这3个阶段粪便具有尿液 (液态) 和粪便 (固态) 两种形式。氨排放计算公式为:
| $E = \sum {_{i{\rm{,}}j}} ({A_{i{\rm{,}}j}} \times {F_{i{\rm{,}}j}} \times 1.214)$ | (1) |
| ${E_I} = E/S$ | (2) |
式中: E为氨排放量, t; A为活动水平, t; F为排放系数, %TAN (单位质量总铵态氮中以大气氨形式排放的氮的百分比); 1.214为NH3-N与NH3转换系数; EI为氨排放强度, t·km-2; S为国土面积, km2; i代表不同畜禽种类; j代表粪便不同管理阶段, 包括尿粪圈舍、储存处理和后续利用 (施肥)。
1.3.1 氨排放系数的确定排放系数为单位质量总铵态氮 (TAN) 中以大气氨形式排放的氮的量。结合重庆市规模化畜禽养殖业的实际情况[22], 从《大气氨源排放清单编制技术指南》中确定畜禽养殖各个阶段的排放系数[21](表 1)。由于计算粪便后续利用过程的活动水平时需要考虑粪便存储过程中氮的损失 (以N2O、NO和N2形式释放), 因此, 粪便存储过程中N2O、NO和N2的排放系数在表 1中一并列出。
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表1 规模化畜禽养殖不同粪便管理阶段排泄物氨排放系数 Table 1 Ammonia emission factors from animal excrements of large-scale livestock/poultry breeding at different manure management stages %TAN |
活动水平为畜禽粪便在不同管理阶段、不同形态粪便的总铵态氮量。粪便圈舍、储存处理和后续利用 (施肥)3个阶段的总铵态氮量与室内排泄物铵态氮量 (TAN) 有关, 粪便形态区分为液态和固态, 具体计算方法如下:
| ${\rm{TA}}{{\rm{N}}_室内} = 畜禽年内饲养量 \times 单位畜禽排泄量 \times 含氮量 \times 铵态氮比例$ | (3) |
| ${A_{\rm{圈舍}}}{\rm{ = TA}}{{\rm{N}}_{\rm{室内}}} \times {X_{\rm{液}}}$ | (4) |
| ${A_储存} = {A_圈舍} - \left( {{A_圈舍} \times {\rm{E}}{{\rm{F}}_圈舍}} \right)$ | (5) |
| $\begin{array}{l} {A_{\rm{施肥}}}{\rm{ = }}\left[ {{A_{\rm{圈舍}}} - \left( {{A_{圈舍 - 液态}} \times {\rm{E}}{{\rm{F}}_{\rm{圈舍}}} + {A_{\rm{储存}}} \times {\rm{E}}{{\rm{F}}_{\rm{储存}}}{\rm{ + }}} \right.} \right.\\ \left. {\left. {{\rm{E}}{{\rm{N}}_{{\rm{N}},{\rm{损失}}}}} \right)} \right] \times \left( {1 - R} \right) \end{array}$ | (6) |
| $\begin{array}{l} {\rm{E}}{{\rm{N}}_{{\rm{N, }}}}_{损失 - 液态}{\rm{ = }}\left( {{A_{圈舍 - 液态}} - {A_{圈舍 - 液态}} \times {\rm{E}}{{\rm{N}}_{圈舍 - 液态}}} \right) \times \\ \left( {{\rm{E}}{{\rm{F}}_{储存 - 液态 - }}_{{{\rm{N}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}}{\rm{ + E}}{{\rm{F}}_{{\rm{储存}} - {\rm{液态}} - {\rm{NO}}}} + {\rm{E}}{{\rm{F}}_{{\rm{储存}} - {\rm{液态}} - {{\rm{N}}_{\rm{2}}}}}} \right) \end{array}$ | (7) |
| $\begin{array}{l} {\rm{E}}{{\rm{N}}_{{\rm{N, }}}}_{损失 - 固态}{\rm{ = }}\left( {{A_{圈舍 - 固态}} - {A_{圈舍 - 固态}} \times {\rm{E}}{{\rm{N}}_{圈舍 - 固态}}} \right) \times \\ f \times \left( {{\rm{E}}{{\rm{F}}_{储存 - 固态 - }}_{{{\rm{N}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}}{\rm{ + E}}{{\rm{F}}_{储存 - 固态 - {\rm{NO}}}} + {\rm{E}}{{\rm{F}}_{储存 - 固态 - {{\rm{N}}_{\rm{2}}}}}} \right) \end{array}$ | (8) |
式中: TAN室内为室内排泄粪便铵态氮的量, t; A圈舍、A储存、A施肥分别为粪便圈舍、储存处理和后续利用 (施肥) 的活动水平, t; X液为液态粪肥占总粪肥的质量比重, 取50%; R为粪肥用作生态饲料的比重 (比如鸡粪可作为养鱼饲料); EF圈舍和EF储存分别为粪便圈舍、储存处理的氨排放系数 (包括液态、固态), TAN%; EF储存-液态-N2O、EF储存-固态-N2O、EF储存-液态-NO、EF储存-固态-NO、EF储存-液态-N2、EF储存-固态-N2分别为粪便的固态和液态在存储过程中N2O、NO和N2的排放系数; ENN, 损失-液态和ENN, 损失-固态分别为存储过程中氮的损失量, t; f为固态粪便存储过程中总铵态氮向有机氮转化的比例, 取10%。畜禽排泄量、含氮量等[21]相关参数详见表 2, 饲养周期采用重庆地区畜禽养殖周期修正后的数据[22]。蛋鸡、奶牛和肉牛饲养周期大于1年的, 年内饲养量按年底存栏数计算, 对于肉鸡、肉用家禽饲养周期小于1年, 年内饲养量按年出栏量计算。
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表2 畜禽粪便铵态氮量估算的相关参数 Table 2 Parameters of ammonium nitrogen estimation of livestock and poultry manure |
空间自相关是指同一个变量在不同空间位置上的相关性, 是空间单元属性值聚集程度的一种度量, 主要用来分析空间数据的统计分布规律[23], 通常采用的统计指标为Moran’s I指数。空间自相关分为全局空间自相关和局部空间自相关两部分。
1.4.1 全局空间自相关空间自相关用于探测整个研究区域的空间模式, 使用单一的值来反映该区域的自相关程度, 能够直观描述属性在总体空间内是否存在有集聚性状态, 但不能明确指出具体的集聚区域。区域总体的空间关联与空间差异程度采用全局Moran’s I指数进行衡量。计算公式如下:
| $I = \frac{{n\sum\nolimits_{i = {\rm{1}}}^n {\sum\nolimits_{i = {\rm{1}}}^n {{W_{ij}}\left| {{x_i} - \left. x \right|\left| {{x_j} - \left. x \right|} \right.} \right.} } }}{{\sum\nolimits_{i = {\rm{1}}}^n {\sum\nolimits_{i = {\rm{1}}}^n {{W_{ij}}\sum\nolimits_{i\; = \;1}^n {\left| {{x_j} - {{\left. x \right|}^2}} \right.} } } }}$ | (9) |
式中: I为全局Moran’s I指数, n表示测度区域的个数, xi和xj分别表示区域i、j地理单元上的属性值, x为各区域属性值的平均值; Wij是定义地理单元i和j的之间空间关系的权重矩阵。Moran’s I的取值在[-1, 1]区间内, 其为正值时表示空间事物的属性取值是趋于集聚的, 为负值表示空间事物的属性取值是趋于分散的, Moran’s I取值为0时表示空间事物的属性取值不存在空间自相关性。用z检验考察Moran’s I是否通过显著性水平检验。
1.4.2 局部空间自相关局部空间自相关指数用于反映某一空间单元的属性值同其邻接空间单元上同一属性值的相关程度。局部空间关联指数 (LISA) 是Moran’s I指数的局部形式, 局部空间自相关的功能除了能够度量区域内空间关联的程度外, 更重要的是它能够找出空间聚集点, 这在一定程度上弥补了全局自相关分析的不足[24]。计算公式为:
| ${I_{\rm{i}}} = \frac{{{X_{\rm{i}}} - \bar X}}{S}\sum\nolimits_{j = 1}^N {{W_i}_j} \left( {{X_i} - \bar X} \right)$ | (10) |
式中: N、X、Wij含义同公式 (9),
由于经济水平、生态环境条件及农牧业结构的差异, 重庆市各区县规模畜禽养殖氨排放量有所不同 (图 1)。可以看出, 合川区、丰都县和潼南区依次是畜禽养殖氨排放最大的3个区县, 年排放高达2563 t、1491 t和1107 t, 其排放份额共占总排放量的30.19%。合川区是生猪养殖量最高的区县, 其氨排放量占全市的19.76%, 且其余畜禽的养殖量相较于其他区县也较高, 因此其氨排放量远高于其他区县, 占总排放量的13.49%。九龙坡区、南岸区和江北区由于城市规划与环境保护要求, 畜禽养殖业氨排放量较低, 分别占总排放量的0.08%、0.04%和0.03%;其他区县氨排放量的贡献率为0.2%~7.8%。
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图 1 2013年重庆市各区县规模化畜禽养殖氨排放量 Figure 1 Ammonia emissions from large-scale livestock/poultry breeding in different counties of Chongqing in 2013 |
分析不同畜禽氨排放量, 发现生猪养殖是最大的氨排放贡献源, 氨排放量为9538.63 t, 占总排放量的55.80%(图 2a)。我国自古就有“民以食为天, 猪粮安天下”之说, 养猪是关系国计民生的大问题, 猪肉消费在我国肉类消费中占较大比例。其次为蛋鸡, 氨排放量为2712.34 t, 占15.87%, 尽管蛋鸡粪便的氨排放系数较小[25], 但由于养殖量大, 全年出栏1579万羽, 因此其氨排放量很大。奶牛和肉牛的氨排放量相近, 分别为1858.85 t和1840.89 t (占10.87%和10.77%), 肉鸡的氨排放量最低, 为1142.32 t, 占6.68%。
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图 2 2013年重庆市不同畜禽氨排放量 (a) 和不同粪便管理阶段的氨排放贡献率 (b) Figure 2 Ammonia emissions from different livestock and poultry categories (a) and contribution rates of ammonia emissions from different manure management stages (b) in Chongqing in 2013 |
进一步分析2013年重庆市规模化畜禽养殖不同粪便管理阶段氨排放贡献率 (图 2b), 发现畜禽粪便在圈舍、储存和后续利用 (施肥)3个阶段的氨排放量不同。对于家禽而言, 在禽舍排泄的粪便产生的氨排放在总过程中占主导地位, 贡献率均超过60%, 其次是后续利用 (施肥) 阶段, 粪便储存阶段氨排放量最小; 对于家畜来说, 氨排放贡献率最高的是后续利用阶段, 其次是圈舍内的排放, 粪便的储存阶段释放的氨量也同样很少。
2.3 重庆市畜禽养殖业氨排放空间分布 2.3.1 氨排放强度空间分布重庆市2013年畜禽养殖业氨排放强度为0.21 t·km-2, 其中璧山区氨排放强度最大, 其次是合川区 (图 3), 氨排放强度分别为1.17 t·km-2和1.09 t·km-2, 城口县的排放强度最小, 为0.01 t·km-2。氨排放强度的空间分布, 与重庆市五大功能区战略相协调, 排放强度较大的区县均属于城市发展新区, 而都市功能区与渝东南生态保护区的氨排放强度都很小。城市发展新区是全市产业的主要区域, 大力发展养殖业等产业, 面临着发展与环境之间的矛盾; 而都市功能区与渝东南生态保护区的很多地区被化定为“禁养区”, 养殖业的污染问题并不是其面临的主要环境问题。
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图 3 2013年重庆市规模化畜禽养殖氨排放强度空间分布 Figure 3 Spatial distribution of ammonia emission intensity of large-scale livestock/poultry breeding in Chongqing in 2013 |
运用Geoda空间数据分析软件计算出重庆市2013年36个区县国土面积比值的全局Moran’s I指数, 并对其进行显著性检验。Moran’s I指数为0.4798, 标准化Z值为5.7389, 明显大于检验临界值1.96, 通过显著性水平α=0.05的检验, 说明重庆市各区县规模化畜禽养殖氨排放呈现出显著的空间正自相关性, 表现显著的聚集分布态势, 即规模化畜禽养殖氨排放量高的区县其周围区域规模化畜禽养殖氨排放量也高; 反之, 氨排放量低的区县周围区域氨排放量也低。
2.3.3 氨排放局部自相关利用Geoda空间数据分析软件对重庆市2013年36个区县规模化畜禽养殖氨排放的局部Moran’s I指数进行计算, 在α=0.05的显著性水平下, 结合ArcGIS 9.3软件, 将各空间单元归属的类型与相应的空间进行匹配绘制成LISA集聚图, 以揭示空间单元与其邻近单元同质和异质的局部特征变化及其地理分布 (图 4)。从图中可以看出: “高-高”(H-H) 类型区集中分布在荣昌区、大足区、铜梁区和潼南区, 表明这4个区县规模化畜禽养殖氨排放量比较高, 且与其周围邻近区域空间差异较小, 属于局部均质分布, 这几个区县属城市发展新区汇集了重庆市大部分的养殖资源, 畜牧业发达; “低-低”(L-L) 类型区分布在重庆市主城区及渝东南的酉阳县和秀山县, 表明以上区县与其周围区域规模化畜禽养殖氨排放量均偏低, 其局部空间差异较小; 重庆市规模化畜禽养殖氨排放没有出现“高-低”(H-L) 类型区或“低-高”(L-H) 类型区。
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图 4 2013年重庆市规模化畜禽养殖氨排放LISA聚集图 Figure 4 LISA plots for the ammonia emission of large-scale livestock/poultry breeding in Chongqing in 2013 |
对不同畜禽养殖量与排放量进行回归分析 (式12), 可知奶牛养殖是重庆市规模化畜禽养殖业氨排放的最主要影响因子, 即每增加1头奶牛, 氨排放量增加38.050 kg, 因此, 在开展畜禽养殖氨排放减排措施研究时奶牛应作为主要研究对象。
| $\begin{array}{*{20}{l}} {y = 3.383{x_1} + 0.175{x_2} + 0.133{x_3} + }\\ {38.050{x_4} + 26.253{x_5}\;({R^2} = 0.99)} \end{array}$ | (12) |
式中: y代表氨排放总量, x1、x2、x3、x4、x5分别代表生猪、蛋鸡、肉鸡、奶牛、肉牛的年内饲养量。
在畜禽养殖业氨排放的减排中, 不同措施下畜禽排放源减排效率不同 (表 3), 根据减排效率, 可以提出重庆地区规模化畜禽养殖氨减排的主要策略。首先, 对氨排放量最大的猪使用低氨饲料进行喂养, 对奶牛和肉牛可增加青贮饲料或者玉米喂养的比例。其次, 可对畜禽的圈舍进行适当改造, 在较大规模的猪舍和鸡舍内安装生物过滤器, 保持室内通风。使用加盖容器或者密封储存粪便, 减少氨的挥发, 尤其是对于猪的粪便。此外, 使用畜禽粪便进行后续利用时, 采用粪肥注施的方式。
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表3 不同养殖阶段减排措施下畜禽氨排放的减排效率 Table 3 Mitigation efficiencies of ammonia emission from livestock/poultry of different mitigation measures of different breeding stages |
本文以重庆市规模化畜禽养殖业为研究对象, 估算了2013年重庆市规模化畜禽养殖氨排放量, 并分析其空间分布特征, 同时参考已有研究, 提出适合重庆市规模化畜禽养殖氨排放的减排策略, 从而较科学地为重庆市大气环境管理和规模化畜禽养殖污染防治提供科学依据及对策, 研究结果如下:
2013年重庆市规模化畜禽养殖业氨排放量为17102.92 t, 排放强度为0.21 t·km-2, 其中合川、丰都和潼南依次是重庆市畜禽养殖业氨排放最大的3个区县, 其排放份额共占总排放量的30.19%。研究结果小于其他学者对不同地区的研究[12-15], 主要因为本文研究对象为规模化畜禽养殖, 不涉及散养和放牧的饲养方式, 纳入计算的畜禽养殖数量少于其他研究, 同时计算方法和氨排放系数选取的不同也会导致研究结果存在差异。从空间分布特征来看, 璧山区是重庆市规模化畜禽养殖氨排放强度最大的区县, 其排放强度为1.17 t·km-2。在全局空间区域上, 重庆市规模化畜禽养殖空间分布存在显著的空间正相关, 即氨排放量高或低的区县在空间上表现出明显聚集状态; 局部自相关分析发现, 有4个区县呈现“高-高”类型区, 5个区县呈现“低-低”类型区, 没有出现“高-低”和“低-高”类型区。重庆市规模化畜禽养殖氨排放空间分布与五大功能区的战略相协调。
规模化生猪养殖是重庆市畜禽养殖业最大的氨排放贡献源, 氨排放量为9538.63 t, 占全市总排放量的55.80%, 其次是蛋鸡, 其贡献率为15.87%。不同种类的畜禽, 其排放的粪尿在圈舍、储存管理和后续利用 (施肥)3个阶段的氨排放量不同, 圈舍和后续利用 (施肥) 两个阶段的排放量相对较大。通过回归分析发现控制奶牛养殖的氨排放量对NH3减排起关键性作用, 针对重庆市规模化畜禽养殖氨排放减排有低氮饲料喂养、圈舍改造、粪便加盖或密封储存以及粪肥注施等主要措施。
本文氨排放量估算具有一定的不确定性, 主要原因来自两个方面[32]:一方面是源于活动水平的不确定性; 另一方面排放因子和相关参数的选用会直接影响到估算结果的准确度, 由于动物组成、动物年龄以及动物粪便储存形式的不同, NH3排放因子存在差异。本文排放因子主要参考《大气氨源排放清单编制技术指南》(试行)[21], 由于排放系数的本地化程度不足, 本文估算结果具有一定的不确定性。建议今后多开展排放系数的本地化和精细化研究, 更加准确全面地评估畜禽养殖氨排放量。同时, 为更好地推进畜禽养殖业氨排放减排工作, 也应当做好氨排放控制的基础研究, 开展控制技术试验, 制定相关政策文件, 加强政府引导和扶持。本文氨排放减排策略基于国内外研究文献的对比得出, 后续研究中将针对不同措施的减排效率进行进一步试验研究, 从而使研究结果更可靠更具科学性。
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