2019, Vol. 27
2. 深圳市环境科学研究院 深圳 518114
2. Shenzhen Academy of Environmental Sciences, Shenzhen 518114, China
在农田生态系统中, 氮是加强农作物生长和提高农作物产量必不可少的营养成分。然而, 过量的氮素会导致水体缺氧、富营养化, 进而造成严重的水体污染问题[1-2]。目前, 全球约有110个国家和地区遭受过地下水氮污染[3]。淮河流域的地下水氮污染问题尤其严重[4-5], 流域内地下水位高于地表水位, 地下水向地表水排氮已成为地表水污染的主要方式[6]。因此为了缓解淮河流域内水体的氮污染问题, 追踪地下水体中的氮污染物的来源显得尤为重要。
氮平衡模型是通过清单法统计氮输入量与输出量, 相减计算氮盈余量的平衡产污模型。氮盈余量大小不仅可以预测农业区水体中氮的累积量, 而且对提高氮的使用有效性和减少环境损失风险具有重要的意义[7], 在农业的可持续管理中被广泛引用[7-12]。例如, Zheng等[7]通过研究中国海河流域1990—2010年氮盈余量的变化, 发现20年来氮盈余量持续增加。Zhang等[12]计算2003—2010年淮河流域的净氮输入强度达到(27 200±1 100) kg·km-2; 赵中华等[9]研究发现桃江流域所在的5个县中, 信丰县氮盈余量占流域比例最大, 并且有增加趋势。尽管国内外对氮平衡模型的研究比较成熟, 然而对氮盈余量的归趋研究较为薄弱, 并未分析氮盈余量如何影响生态环境。地下水淋滤作用是导致地下水氮浓度升高的最主要原因[13], 目前建立流域内的淋滤模型集中在数值模型上[14-17], 而数值模型中淋滤系数的确定最为关键。Welch等[16]曾在密西西比的子流域中通过水位波动法、Cl-示踪法和大气年龄法估算农业区域大约有15%的氮淋滤到地下水体中。Liao等[14]认为场地条件不同, 淋滤到地下水中的量也不同, 淋滤因子大概在5%~50%之间[18-20]。陈荦[21]认为进入淮河流域地下水氮素淋滤系数在5%~15%之间。本次研究中淋滤系数的确定正是基于陈荦的研究, 同时也考虑了场地的降雨数据和土壤特征建立了氮淋滤模型。
淮河流域是我国七大流域之一, 人口密度居七大流域之首, 作为我国重要农业种植区, 地下水中的氮污染问题尤其突出, 淮河流域的非点源污染问题一直是学者研究的热点内容之一[22-24]。目前, 关于淮河流域氮污染问题的研究集中在局部研究[25]、净氮输入[26]、空间分布研究[23]等, 并没有系统完整地对整个流域的地表产污如何影响生态环境进行系统研究。因此, 本文拟通过建立氮平衡模型和淋滤模型, 估算流域尺度下氮素淋滤到地下水体中的量, 并利用SPSS 21.0检验氮素淋滤到地下水体中的估算值与实际硝酸盐浓度间的相关性来评估模型的准确性, 从时空角度分析淮河流域地下水体中氮素浓度偏高的原因。本研究建立的氮平衡模型和淋滤模型可为定量解决淮河流域内农业面源污染提供了方法和依据, 对地下水污染控制具有重要的现实意义。
1 研究区概况淮河流域地处我国中东部的“腹心”地带(111°55′~121°25′E, 30°55′~36°36′N), 是连接南北、沟通东西各省的纽带, 也是我国重要的农业种植区。淮河流域总面积约为27万km2, 流域西起桐柏、伏牛山, 东临黄海, 南以大别山、江淮丘陵、通扬运河及如泰运河南堤与长江分界, 北以黄河南堤和泰山为界与黄河流域毗邻, 淮河流域包括江苏、山东、河南、安徽、湖北5个省, 40多个地(市), 240多个县(市、区)。为了便于研究, 本次研究涉及河南、安徽、山东、江苏四省的35个地级市, 对淮河流域边缘部分县市进行了取舍(将总面积不足该县面积一半的县区去掉)。
淮河流域面积的1/3为山区和丘陵区, 主要分布在西部、东北部和西南部, 中部地区主要为平原。该流域地处我国南北气候过渡带, 淮河以北属暖温带区, 淮河以南属北亚热带区, 年平均气温为13.2~15.7 ℃, 多年平均降水量为875 mm[27]。主要土地利用类型为耕地、居民地和林地等, 其中耕地所占面积最大, 淮河流域的土地利用如图 1所示。
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图 1 2002—2017年淮河流域耕地面积变化趋势分布示意图 Fig. 1 Distribution map of change trend of farmland area in the Huai River Basin from 2002 to 2017 |
淮河流域的地下水氮污染问题十分严峻[4-5], 流域内地下水位高于地表水位, 地下水向地表水排氮已成为地表水污染的主要方式[6]。李书田等[28]认为过量化肥是造成地下水氮污染问题的主要原因。2002—2017年, 淮河流域的耕地面积从1 520万hm2增长到1 864万hm2, 淮河流域作为重要的农业种植区, 定量评估进入淮河流域地下水中的氮污染物的来源具有重要的现实意义。
2 基础数据来源与研究方法 2.1 基础数据来源本次研究以淮河流域35个地级市为单位, 收集整理各市农业统计资料, 包括:化肥施用量、农业人口数、各类牲畜(猪、牛、羊、家禽等)出栏和存栏数、主要作物种植面积和产量、水田和旱田面积、降雨量等。根据IPCC公认的转换系数, 并参考相关文献[18-33], 获得的人畜禽排污系数、大气沉降系数、固氮系数、氨挥发系数、反硝化系数、返田系数、淋湿系数等将作为建立氮平衡模型和淋滤模型的基础参数。
2.2 氮平衡模型和淋滤模型根据联合国经济合作与发展组织(OECD)对氮平衡量的定义和物质守恒原理, 氮输入与氮输出的差值称为氮盈余量(氮平衡量), 其平衡如图 2所示。其中氮输入包括:化肥施用氮、人畜返田氮、生物固氮、大气沉降氮、种子带入氮以及秸秆带入氮; 氮输出包括:作物收获氮、反硝化脱氮以及氨挥发脱氮。当盈余氮>0时, 盈余氮的去向主要有3种途径:被植物吸收或土壤吸附滞留在土壤中、以径流形式流入到地表水中和通过淋滤作用形式进入地下水体。当盈余氮=0时, 输入氮与输出氮相等, 氮不会进入水体和土壤中; 当盈余氮 < 0时, 输入氮小于输出氮, 会导致土壤肥力程度衰减, 严重时导致土壤退化[29]。
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图 2 农业生态系统氮平衡示意图(改自于OECD, 2001[30]) Fig. 2 Nitrogen balance description picture of agriculture ecosystem (modified from OECD, 2001) |
氮平衡模型公式为:
| $ {{N}_{\text{ balance }}}={{N}_{\text{ surp }}}={{N}_{\text{ in }}}-{{N}_{\text{ out }}} $ | (1) |
| $ {{N}_{\text{ intensity }}}={{N}_{\text{ balance }}}/A $ | (2) |
| $ {{N}_{\text{ in }}}=\sum\limits_{i=1}^{6}{{{I}_{\text{ i }}}} $ | (3) |
| $ {{N}_{\text{ out }}}=\sum\limits_{i=1}^{6}{{{O}_{\text{j}}}} $ | (4) |
式中:Nbalance、Nsurp、Nin、Nout分别为某一区域农业区氮的平衡量、盈余量、输入量、输出量, Nintensity单位为万t·a-1; Ii为该研究区的氮源强度, 单位为kg·km-2·a-1; Ii为该输入途径氮的输入量, 单位为万t·a-1; Oj为输出途径氮的输出量, 单位为万t·a-1; A为该研究区农业系统耕地面积, 单位为km2。
当氮盈余量Nsurp>0时, 盈余的氮会通过降雨淋滤作用进入地下水体中, 污染水体环境, 氮淋滤到地下水体的淋滤模型公式为:
| $ {{N}_{\text{gw}}}={{N}_{\text{surp}}}\times k $ | (5) |
式中: k为淋滤系数; Ngw为淋滤到地下水体的量, 单位为万t·a-1。
2.3 氮平衡产污定量法 2.3.1 氮输入量流域氮污染输入主要包括以下6个方面:化肥施用氮、人畜粪便返田氮、生物固氮、大气沉降氮、种子带入氮、秸秆带入氮。
1) 化肥施用氮
我国农业生产上含氮化学肥料主要包括两大类:氮肥和复合肥。其中氮肥折纯量和复合肥施用折纯的含氮量共同构成化肥氮的输入。复合肥中的氮含量采用李书田等[28]和沈志良等[31]的研究结果, 认为淮河流域所在的江苏省等复合肥的含氮量约为35%。本研究通过统计年鉴获取淮河流域35个地级市氮肥和复合肥的折纯量作为该区化肥氮的输入量。
2) 人畜粪便返田氮
人和动物的粪便中含有氮污染物会进入到环境中, 因此人畜粪便作为一个重要的输入源, 不可忽略。本次研究除了考虑在农村地区生活的人外, 还考虑农业区最常见的牲畜猪、牛、羊和家禽粪便中产生的氮源(表 1)。
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表 1 人畜禽氮污染系数表[23-32] Table 1 Nitrogen pollution coefficient of feces and urine of human, livestock and poultry[23-32] |
畜禽存活周期可能不足一年, 存在出栏的可能性, 因此畜禽的总量既要考虑年末的存栏量, 也要考虑其出栏量。本研究通过统计各地级市每年的农村畜禽(包括猪、牛、羊和家禽)的存栏量和出栏量, 按照公式(6)计算畜禽的总量[33]。
| $ {{\mathit{L}}_{总量}}\text{=}{{\mathit{L}}_{存栏}}+{{L}_{出栏}}\times 0.542 $ | (6) |
式中:L总量表示畜禽每年总数, L存栏表示畜禽年末存栏数, L出栏表示畜禽当年出栏数, 0.542为校正系数(假设一年中平均每月的畜禽出栏量相等)。
3) 生物固氮
空气中含有大量氮, 可通过固氮植物和固氮微生物将其固定到土壤中。根据固氮量的不同, 固氮生物可以分为共生固氮植物[包括大豆(Glycine max)、花生(Arachis hypogaea)]、水稻(Oryza sativa)、土壤微生物(包括旱地非共生固氮、水田非共生固氮)3种类型[34]。各类生物固氮率见表 2。共生固氮植物和水稻的生物固氮量采用作物的种植面积与其生物固氮率相乘可得到不同作物的生物固氮量。土壤微生物固氮量采用旱地和水田的农用地面积与其固氮率相乘得到。
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表 2 不同固氮生物的生物固氮率 Table 2 Biological nitrogen fixation rate in the Huai River Basin |
4) 大气沉降氮
大气氮沉降量指含氮化合物通过干沉降和湿沉降从大气中降落到地表的量。随着经济的发展, 大气氮沉降除了自然来源的氮以外, 人类不合理的化肥施用以及牲畜量的增加都会增加大气中氮的沉降量[37]。每个地区大气沉降氮量受3个方面的影响:耕地面积、年平均降雨量、降雨中氮浓度[7]。大气沉降存在时空差异性。我国还没有对大气沉降的完善监测网络, 所以以往研究都是在查阅其他文献基础上或者根据模型计算得到。本次研究的大气沉降氮通过查阅文献获取(表 3)。
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表 3 淮河流域各年大气氮沉降量 Table 3 Annual atmospheric nitrogen deposition in the Huai River Basin |
5) 种子带入氮
种子带入氮也是农业生态系统的一个重要来源, 其计算方式通过籽粒含氮量与单位面积种子投入量及其作物种植面积相乘得到。目前关于种子带入氮的农作物类型包括:水稻、玉米(Zea mays)、大豆(Glycine max)、油菜(Brassica napus)、葵花(Helianthus annuus)、小麦(Triticum aestivum)、高粱(Sorghum bicolor)、麻类(Cannabis sativa)、甜菜(Beta vulgaris)等[43]。根据淮河流域概况介绍, 小麦、水稻、玉米、油菜、花生、大豆是淮河流域主要作物类型, 因此本次种子含氮量和秸秆含氮量主要考虑这5种作物, 各参数详见表 4。
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表 4 作物秸秆与种子带入土壤的氮参数表 Table 4 Amounts of nitrogen input into soil through straws and seeds of crops |
6) 秸秆带入氮
秸秆作为传统有机氮不仅能够改良土壤性质, 又能给农田提供养分, 秸秆还田指将不宜直接作饲料的秸秆直接或堆积腐熟后输入土壤和经过焚烧后返还农田。秸秆还田带入氮通过年产量、草谷比、秸秆氮含量和返田率相乘得到; 秸秆焚烧返田氮量等于作物年产量乘以草谷比、作物的焚烧比例以及秸秆焚烧产生氮的系数得到。详见表 4。
2.3.2 氮输出量淮河流域氮输出量主要包括:作物收获氮、氨挥发脱氮、反硝化脱氮输出3个部分。
1) 作物收获氮
作物收获氮输出在氮输出量中占到很大比例[44], 根据每种作物的产量及单位产量的氮摄取量, 分别计算各作物的氮输出量, 各种农作物的氮摄取量参数见表 5。
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表 5 农作物的氮摄取量 Table 5 Nitrogen uptake of crops |
2) 氨挥发脱氮
根据相关文献介绍, 氨挥发脱氮分为两部分:一部分为化肥的挥发, 另一部分为有机肥的挥发。化肥的挥发系数在水田和旱田中分别为25%和9%[40], 有机肥的挥发系数按照IPCC(1996年)[23]制定的标准为20%。化肥的挥发脱氮量通过统计计算淮河流域35个地级市的水田和旱田的化肥施用量与化肥挥发系数相乘得到; 有机肥的挥发脱氮量通过统计淮河流域35个地级市的有机肥施用量与有机肥的挥发系数相乘得到。
3) 反硝化脱氮
反硝化脱氮分为两部分。一部分为有机肥脱氮, 一部分为化肥反硝化作用[46]。在水田和旱地中化肥反硝化脱氮输出系数分别是32%和15%, 有机肥反硝化脱氮输出系数为13%[47]。化肥的反硝化脱氮量通过统计计算淮河流域35个地级市的水田和旱田的化肥施用量与化肥的反硝化系数相乘得到。有机肥的反硝化脱氮量通过统计淮河流域35个地级市的有机肥施用量与有机肥的反硝化系数相乘得到。
2.4 淋滤作用渗入到地下水体定量法农业生态系统中盈余的氮的归趋主要分为3部分:一部分存储在土壤中, 一部分通过径流方式排泄到地表水体, 另一部分随着降雨渗入到地下水体。氮污染物进入地下水在反硝化作用、厌氧氨氧化作用下氮会逐步衰减, 因此本次研究只考虑流域尺度下当年氮盈余量的淋滤作用对地下水的影响。据前人研究发现, 淋滤到地下水体的淋滤系数与降雨量、土壤性质有关[21, 48]。参照陈荦[21]的研究发现, 进入淮河流域地下水体的淋滤系数为5%~15%, 本次研究数据统计结果发现, 淮河流域各市降雨量为335.3~1 039.3 mm, 表层土壤类型在黏土、壤土、砂土3种类型之间。因此将降雨量为1 000 mm, 土壤类型为砂土的淋滤系数k设置为15%;将降水量低于500 mm, 土壤类型为黏土的淋滤系数k设置为5%, 其余为10%。按照公式(5)计算各地级市渗入到地下水中的量(表 6)。
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表 6 淮河流域不同地下水淋滤系数所占百分比 Table 6 Percentage of groundwater leaching coefficient in cities of the Huai River Basin |
根据淮河流域2002—2017年的35个地级市统计资料, 选取并确定了氮平衡模型计算所需的相关参数, 按照公式(1)~(5), 计算了淮河流域农业生态系统的氮收支平衡和淋滤到地下水中的氮量, 结果见表 7。
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表 7 2002—2017 年淮河流域农业生态系统氮收支平衡 Table 7 Nitrogen balance of agricultural ecosystem in the Huai River Basin from 2002 to 2017 |
通过表 7和图 3发现, 淮河流域农业生态系统中化肥氮输入所占的比例最大, 是最大的氮输入源, 年平均输入量达到537.76万t·a-1, 占总输入量的52.76%;其次是人畜禽输入氮, 种子带入氮是最小的氮输入源, 占总输入的0.74%。通过图 3发现, 2002—2017年, 淮河流域氮输入量从2002年的883.16万t·a-1逐年升高到2017年的1 348.75万t·a-1; 化肥施用氮、大气沉降氮、生物固氮逐年增加, 人为氮源的大量输入, 改变了农业生态系统的氮平衡结构, 构建了新的平衡模式, 干扰了农业生态系统中的氮循环。
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图 3 2002—2017年淮河流域农业生态系统氮输入量的年际变化 Fig. 3 Annual variation of nitrogen input from different resources of agricultural ecosystem in the Huai River Basin from 2002 to 2017 |
通过表 7和图 4发现, 作物收获氮在氮输出中所占的比例最大, 达到87.29%;其次是反硝化脱氮; 氨挥发脱氮在氮输出中所占的比例最小, 达到10.87%。从年际变化来看, 氮输出呈逐渐增加的趋势, 变化范围在499.62~1 144.83万t·a-1。
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图 4 2002—2017年淮河流域农业生态系统氮输出的年际变化 Fig. 4 Annual variation of nitrogen output through different ways of agricultural ecosystem in the Huai River Basin from 2002 to 2017 |
将氮输入和氮输出数据通过公式(1)和公式(2)进行计算, 得到氮盈余量和氮源强度如图 5所示。通过图 5发现, 氮盈余和氮源强度变化范围为203.92万~383.54万t·a-1和10 938~25 231 kg·km-2·a-1。随着时间的增加, 氮盈余量和强度逐步降低, 降低的主要原因在于收获的作物量大, 作物的生产效率高。有研究指出, 当农田氮源强度>5 000 kg·km-2·a-1时会对环境构成威胁[47], 无疑本地区农业生态系统的非点源氮污染问题已严重威胁到淮河流域的生态环境。将该结果与张汪寿等[26]研究的淮河流域净氮输入的强度相比相差不大。
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图 5 2002—2017年淮河流域农业生态系统氮平衡与氮盈余强度的年际变化 Fig. 5 Annual variations of nitrogen balance and nitrogen surplus intensities of agricultural ecosystem in the Huai River Basin from 2002 to 2017 |
氮盈余强度除了表现出时间变化外, 还表现出空间变化规律。本次研究按照淮河流域4个省份列出了35个地级市的氮盈余强度(图 6)。比较发现, 所处淮河流域的河南省各地级市的氮盈余强度最高, 其中南阳市的氮盈余强度最大; 江苏各地级的氮盈余强度略低于山东; 山东和安徽的各地级市的氮盈余强度较低, 但各市的氮盈余强度仍远高于5 000 kg·km-2·a-1; 这说明本地区的氮盈余对当地的环境具有重要的影响。从时间效应上看, 山东省、河南省、江苏省3省份在2002—2010年氮盈余强度较大, 而安徽省表现在2017年时氮盈余强度较大。
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图 6 2002—2017年淮河流域各地级市的农业生态系统氮盈余强度变化 Fig. 6 Nitrogen surplus intensities of agricultural ecosystems in different cities of Henan, Jiangsu, Shandong and Anhui Provinces in the Huai River Basin from 2002 to 2017 |
根据以上划分结果, 采用公式(5)计算淋滤作用进入到地下水体的量, 结果如图 7所示。从2002—2017年, 淮河流域农业生态系统淋滤进入地下水的氮污染物总量为26.22万~41.71万t·a-1, 2006年淋滤进入地下水中的氮量最高。淮河流域农业生态系统地表产污对该区水体环境造成了较大负荷。
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图 7 2002—2017年淮河流域农业生态系统淋滤进入地下水中氮污染物年际变化分布图 Fig. 7 Annual variation of nitrogen leaching into groundwater from agricultural ecosystem in Huai River Basin from 2002 to 2017 |
本次研究统计淮河流域农业生态系统的氮输入和氮输出项目, 将氮输入和氮输出相减计算得到年氮盈余量, 最终得到2002—2017年淮河流域氮盈余203.92~383.54万t·a-1, 氮盈余强度为10 938~25 231 kg·km-2·a-1。目前国内报道的氮盈余强度最高为上海市[49], 2009年达24 896 kg·km-2·a-1。淮河流域作为重要的农业种植地, 某些年份的氮盈余强度完全可能高于上海市。
本次研究完全基于各地级市的基础资料统计计算。张汪寿等[26]从子流域的角度分析淮河流域1990—2010年期间氮盈余强度为17 232~28 771 kg·km-2·a-1, 其中2003年氮盈余强度最大, 为28 771 kg·km-2·a-1, 2010年氮盈余强度回落到26 415 kg·km-2·a-1。本研究计算2002—2017年淮河流域氮盈余强度也在回落, 从2002年的25 231 kg·km-2·a-1降到2010年的18 173 kg·km-2·a-1。两种方式从不同角度分别计算了氮盈余强度, 研究的规律相同, 结果相差不大。稍有差异的原因可能在于张汪寿从各地级市收集基础数据, 转换到各子流域的过程中会产生一定的误差。
4.2 淋滤到地下水中的氮源验证2002—2017年, 淮河流域农业区氮盈余量淋滤进入地下水中的氮量为26.22~41.71万t·a-1。为了进行对比验证, 本次研究选取制作了2014年淋滤进入地下水体中的氮量的空间分布图, 基于ArcGIS 10.2技术采用自然断点法进行分类, 共分为5类, 结果如图 8所示。
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图 8 淮河流域各市2014年淋溶进入地下水体的氮量空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of nitrogen leaching into groundwater from agricultural ecosystem in 2014 in the Huai River Basin |
根据Ren等[50]的介绍, 宿州市、徐州市、周口市是癌症高发区。郑倩琳等[6]在优控区的识别调查中曾以三氮的水质标准建立淮河流域平原区浅层地下水氮污染等级分区图, 发现驻马店、周口市、临沂市年地下水体的氮污染浓度等级较高。通过图 8发现南阳市、周口市、菏泽市、滁州市、临沂市、六安市、信阳市、徐州市淋溶进入地下水体的氮浓度较高, 证明了本次结果的准确性。氮淋溶到地下水中主要以硝酸盐(NO3-)的形式存在[51], 为了更准确地检验结果的可靠性, 本次研究采用2014年6月在淮河流域所采集的261个地下水中的实际硝酸盐浓度与本次研究估算2014年淋滤到地下水中的氮量在SPSS 21.0中进行斯皮尔曼相关系数(ρ)检验, ρ值和显著性结果P值是判断两类数据之间是否具有相关性的重要参数[52], 最终得到的结果为ρ=0.517>0.3, 显著性结果P=0.043 < 0.5, 表明本次研究计算淋滤到地下水中的氮与实际硝酸盐氮具有一定的相关性, 证明了本次模型制作的准确性。
5 结论本文利用氮平衡法计算得到2002—2017年淮河流域农业生态系统氮盈余203.92~383.54万t·a-1, 氮盈余强度为10 938~25 231 kg·km-2·a-1。氮输入和输出均呈逐渐增加的趋势, 氮盈余量和盈余强度逐年降低。化肥氮是最大的氮输入源, 年平均输入量达537.76万t·a-1; 作物收获在氮输出中所占的比例最大, 达87.29%。农业生态系统淋滤进入地下水的氮总量为26.22~41.71万t·a-1, 2006年淋滤进入地下水的氮最高。
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