2021, Vol. 29
2. 中国科学院大学 北京 100049;
3. 西北农林科技大学水土保持研究所 杨凌 712100
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Institute of Soil and Water Conservation, Northwest A & F University, Yangling 712100, China
中国是个农业大国, 农业是国民经济的基础, 保障国家粮食安全和重要农产品有效供给一直是建设现代农业的首要任务。20世纪80年代, 我国在解决人口粮食问题、保障粮食安全和提高农作物单产的同时, 成倍地增加了化肥的投入, 虽满足了人们粮果蔬需求, 但也给环境造成了巨大的压力, 引起水体富营养化、地下水硝酸盐超标、温室气体排放等一系列环境问题。北方的黑土区、潮土区和褐土区作为我国粮食主要生产区, 大部分农田为集约化生产, 氮肥施用量远超过作物对氮素的需求, 过量氮肥投入造成包气带土壤剖面累积大量硝态氮[1-5], 这些累积的硝酸盐在遭遇强降雨后可随水向下运移, 进入地下水, 对地下水安全造成了威胁和隐患[6-8]。
我国对地下水硝酸盐研究开始于20世纪70年代地下肥水的调研[9-14], 陕西关中农民在生产实践中发现一种含有相当数量硝态氮的浅层地下水(肥水), 应用此水浇灌可提高粮食产量, 随后华北、东北地区也都发现了肥水的存在, 实现了区域范围内对地下水硝酸盐的调研和监测, 当时肥水主要围绕居民点出现, 埋藏浅, 多集聚存在于浅层地下水中, 人们对肥水的研究着重于如何开发利用肥水, 提高作物产量[15-18]。随着人们对肥水的集中开采利用, 以及清除污染源、保护水源等工作的开展, 地下肥水中硝酸盐浓度逐渐降低, 直至消失。20世纪90年代科研人员再次将目光转向了地下水硝酸盐超标的研究, 指出北京地区很多地点的地下水NO3-含量已超过欧盟饮用水硝酸盐标准(50 mg·L-1), 有些地区甚至高达300 mg·L-1, 地下水硝酸盐含量超标与农田氮肥过量投入密切相关[19-22]。随后科研人员在环渤海7省市开展了北方地下水硝酸盐污染的调研, 对河北、河南、山东地下水硝酸盐污染进行了取样分析[23-28], 主要集中在华北平原区, 东北和西北的调查相对较少[29-30], 对区域尺度上农区浅层地下水硝酸盐污染程度和特征尚没有统一定论。
包气带作为硝酸盐进入地下水最后的生态屏障, 对土壤硝酸盐淋失进入地下水具有储存和减缓的作用, 目前我国针对农田包气带硝酸盐淋溶和阻控的研究多为田间尺度, 对区域尺度硝酸盐累积存储的研究较少[31-33]。Ascott等[34]在2017年应用模型对全球包气带土壤硝态氮累积存储进行了计算, 指出北美、中国和欧洲包气带存储了大量的硝酸盐。硝酸盐在包气带的存留会对地下水水质造成潜在威胁, 降低为保护地下水所采取的农业控水控肥措施的实施效果。与地表水相比, 地下水中硝态氮浓度的变化对农业的变化反应相对缓慢, 并受天气事件的影响[35]。同样的原因, 进入地下水的硝酸盐去除和治理是一个更加漫长的过程, 因此防控地下水硝酸盐污染对安全供水非常重要[36-39]。正确评估区域范围的硝酸盐存储, 并将其与地下水硝酸盐污染研究结合, 探寻硝酸盐在包气带-地下水的分布变化规律及其影响因素, 对保护地下水具有积极作用。
本文以东北典型黑土区、华北潮土区和西北褐土区农田为研究对象, 结合地下水采样分析, 搭建北方农区地下水硝酸盐监测网, 分析地下水硝酸盐污染的区域差异, 结合历史数据对地下水硝酸盐时空变化进行研究。在此基础上, 对华北平原区域尺度厚包气带土壤硝酸盐存储量及分布特征进行调查, 分析不同种植模式对包气带硝态氮累积存储的贡献, 结合浅层地下水的分布特征, 进一步解释地下水硝酸盐污染途径及潜在风险, 旨在加深对大区域尺度浅层地下水硝酸盐分布特征和影响因素的认识, 为区域尺度开展硝酸盐淋失阻控研究提供基础数据, 对保护厚包气带区域地下水的安全具有重要的理论价值和现实意义。
1 研究方法 1.1 北方典型土壤区地下水硝酸盐含量分析 1.1.1 样点设定聚焦我国北方农业主产区, 选择具有典型土壤特点的东北黑土区(黑龙江东部、吉林省中部)、华北潮土区(河北平原、北京南部)以及分布在关中、晋南、豫西等盆地的褐土区作为主要研究区域, 此类区域集约化程度高, 过量施肥问题突出, 氮淋溶损失及地下水污染问题严重。种植作物为小麦(Triticum aestivum)、玉米(Zea mays)、水稻(Oryza sativa)和蔬菜, 属典型农业高产类型区。2016—2020年依托国家重点研发计划项目, 在统一标准的基础上分别对东北黑土、华北潮土、西北褐土的主要农业种植区(粮田、菜地、果树种植区)的浅层地下水进行采样与硝酸盐测定, 结合前人的采样点数据, 建立了北方主要农区地下水硝酸盐监测网(图 1), 为长期追踪和研究地下水硝酸盐的变化提供基础保障。
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图 1 中国北方地下水硝酸盐监测网点分布 Fig. 1 Distribution of groundwater nitrate monitoring sites in northern China |
地下水样品采集与测定: 2016—2020年期间分别对华北潮土、西北褐土、东北黑土区的浅层地下水进行调查采样, 采用网格法确定样点, 利用GPS定位海拔及经纬度, 每个样点采集500 mL水样, 装入洁净的塑料采样瓶内, 放入4 ℃保温箱, 带回实验室应用紫外分光计测定水样硝酸盐含量。共采集测定地下水样品876个(表 1)。
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表 1 采样时间与数据收集 Table 1 Groundwater sampling and history data collection |
地下水硝酸盐历史数据的收集:收集了1998年在华北平原北纬38°带地区取样测定的地下水硝酸盐数据, 2005年环渤海地区的地下水硝酸盐数据, 以及2010年白洋淀流域的地下水硝酸盐数据, 同时收集了1993—2017年地下水硝酸盐监测数据、环境公报发布的水质数据、以及历史文献数据。
1.2 典型厚包气带土壤硝酸盐累积调研与采样华北平原耕作历史悠久, 平原土层深厚, 是我国重要的农业种植区, 其粮食、蔬菜种植面积占土地利用面积的47%以上, 主要粮食作物为小麦、水稻、玉米等, 蔬菜种植分为大棚和露天两种种植方式。依照流域的划分将黄淮海平原分为4大区域:海河流域、黄河流域、淮河流域和山东半岛区域。2019年10月针对不同区域的菜地、粮田进行包气带土壤样品的采样, 采样点包括河南省的濮阳、新乡、安阳、开封、商丘, 山东省境内的聊城、禹城、淄博、寿光, 河北省邯郸、衡水、南皮、栾城, 安徽境内的亳州、江苏省的徐州等地。应用Geoprobe model 54D取样仪器采集包气带土壤样品, 取样深度由包气带厚度决定, 尽可能取至土壤饱和含水层。包气带土柱取出后, 立即进行切割, 记录土壤质地。0~1 m深土柱按0~10 cm、10~20 cm、20~30 cm、30~50 cm、50~70 cm、70~100 cm的深度分层, 1 m以下土柱每50 cm分一层, 分层后土壤放入密封保存袋, 带回实验室4 ℃以下冷鲜保存, 测定土壤含水量和硝态氮含量。土壤含水量的测定采用烘干法; 土壤硝态氮的测定采用1 mol·L-1的氯化钾(KCl)溶液以1:5比例振荡浸提过滤后, 用双波长紫外分光光度计(岛津UV-2450)测定滤液中的硝态氮含量。
包气带土壤剖面NO3--N的累积量通过式(1)计算:
| $ N = \sum {\left( {{Z_i} \times {D_i} \times {C_i}/10} \right)} $ | (1) |
式中: N为包气带累积NO3--N量(kg·hm-2), Zi为i土层厚度(cm), Di为i土层土壤容重(g·cm-3), Ci为i土层NO3--N含量(mg·kg-1)。
华北平原区域不同种植模式下的硝酸盐累积分布通过GIS的反距离权重插值(IDW)作图呈现, 区域的地下水埋深数据由国家气象数据网站和地方水利部门获取。
1.3 数据分析及作图所有数据处理采用Microsoft Excel 2013处理, 采样点分布图及硝态氮空间分布特征图采用ArcMap 10.2.2绘制, 其他图采用Sigmaplot 10.0绘制。
2 结果与分析 2.1 北方典型土壤区地下水硝酸盐时空变化特征根据地下水采样监测结果(图 2, 图 3), 东北黑土区农田地下水硝酸盐超标率最高, 达39.6%, 地下水硝酸盐的平均浓度也最高; 其次为华北潮土区, 超标率为19.3%;西北褐土区的地下水硝态氮超标率最低, 为14.9%。东北黑土区作物种植和畜牧生产集约化程度高、地下水位浅, 地下水硝酸盐浓度明显较高, 其中吉林黑土区的硝酸盐平均浓度最高(91.9 mg·L-1), 松嫩平原次之(87.8 mg·L-1), 三江平原的硝酸盐浓度最低(14.1 mg·L-1)。作物种植类型与地下水硝酸盐浓度高低也密切相关, 吉林黑土区蔬菜种植区地下水硝酸盐超标率为64.2%, 玉米种植区地下水硝酸盐超标率为44.3%, 水稻种植区和花生(Arachis hypogaea)种植区的地下水硝酸盐超标率分别为29.2%和20.1%;不同种植类型区地下水硝酸盐浓度为蔬菜区(60.7 mg·L-1) > 玉米区(46.6 mg·L-1) > 花生区(37.6 mg·L-1) > 水稻区(34.4 mg·L-1), 蔬菜种植区地下水硝酸盐浓度显著大于玉米、水稻和花生种植区, 相较于粮食种植区, 蔬菜种植区的高施肥和高灌溉是地下水硝酸盐浓度上升的直接原因, 而水稻种植淹水造成的厌氧环境促进了反硝化反应的发生, 黏重的犁底层同时阻碍了土壤水的下渗, 这是导致水稻种植区地下水硝酸盐浓度较低的主要原因。华北潮土区地下水硝酸盐超标点主要分布在山前平原(包括低山丘陵区)和东部滨海平原区, 地下水硝酸盐浓度平均值表现为:滨海平原(27.1 mg·L-1) > 山前平原(24.2 mg·L-1) > 中部平原(8.3 mg·L-1), 华北平原不同土地利用类型区地下水硝酸盐的数据同样也证明了蔬菜种植区地下水硝酸盐浓度高于小麦-玉米粮食种植区。西北褐土区地下水硝酸盐污染程度较低, 关中平原西部与中东部地下水硝酸盐含量较高, 中部与东部含量较低, 超标监测点分散在周至县、眉县、乾县与渭南北部; 山西盆地地下水硝酸盐超标点主要分布在太原以南的汾渭地区。
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图 2 不同区域地下水硝酸盐浓度(a:黑土; b:潮土; c:褐土) Fig. 2 Groundwater nitrate concentration at the regional scale (a: black soil; b: fluvo-aquic soil; c: cinnamon soil) |
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图 3 1998年(a)和2016—2018年(b)华北平原(潮土区)不同地貌类型地下水硝酸盐浓度统计特征值变化 Fig. 3 Changes of nitrate concentration in groundwater of different geomorphic types in the North China Plain (fluvo-aquic soil) in 1998 (a) and 2016-2018 (b) |
随时间的推移, 不同区域地下水硝酸盐污染呈现不同的变化。西北关中地区2001年浅层地下水的硝态氮超标率为32.9%(> 20 mg·L-1), 超标水样主要分布在农业活动强烈的灌区和人口居住密集、工业相对发达的城镇区; 而2017年关中地区浅层地下水硝态氮超标率降为2.4%, 究其原因可能是2001—2017年期间, 关中地区污水排放得到了有效控制, 地表及河道环境明显改善, 地下水硝态氮污染来源减少。华北平原区域尺度地下水硝酸盐污染则随时间推移有逐渐加重的趋势, 1998年浅层井地下水硝酸盐超标率为11.8% (在Chen等[36]数据的基础上剔除深层饮用水采样点数据); 而2016—2018年403个采样点中, 浅层地下水硝酸盐超标率达18.9%, 其中上游低山丘陵补给区、山前平原区和滨海平原区地下水硝酸盐浓度均显著升高。
2.2 区域尺度包气带硝酸盐的存储分布华北平原是我国的主要农业生产区, 也是我国厚包气带的典型区, 其粮食、蔬菜种植面积占土地利用面积的47%以上, 农业生产过程中施入的化肥在作物吸收后大多残留存储在包气带中, 是潜在的危险源。华北平原包气带硝酸盐的存储分布如图 4a-b所示。黄河流域包气带粮田土壤剖面硝酸盐存储量最高, 可达3911 kg(N)·hm-2, 其次是海河流域和山东半岛, 淮河流域的硝酸盐存储量最低; 蔬菜地包气带硝酸盐累积量以山东半岛为最高, 可达5040 kg(N)·hm-2, 其次是海河流域和黄河流域, 淮河流域的硝酸盐累积量最低。
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图 4 华北平原区域尺度包气带硝酸盐的累积存储分布 Fig. 4 Soil nitrate accumulation of vadose zone at the regional scale in the North China Plain a:基本粮田包气带土壤硝态氮累积存储分布; b:菜地包气带土壤硝态氮累积存储分布; c:华北平原区浅层地下水埋深空间分布。a: spatial distribution of soil nitrate accumulation in vadose zone of grain field; b: spatial distribution of soil nitrate accumulation in vadose zone of vegetable field; c: spatial distribution of groundwater table. |
华北平原包气带厚度由西向东、自北向南逐渐降低(图 4c), 海河流域、黄河流域的包气带厚度最高可达50 m, 明显高于淮河流域(< 10 m)的包气带厚度。从表 2可知, 华北平原区浅层地下水埋深为6 m的区域面积最大, 占总面积的31.0%, 其次为3 m埋深区域, 占总面积的30.2%, 地下水埋深10 m和16 m的区域分别占总面积的11.6%和8.7%;而地下水埋深小于2 m和大于40 m的区域所占面积仅为5%左右。6 m地下水埋深区粮田和蔬菜种植面积最大, 包气带存储硝态氮量也最高, 3 m地下水埋深区次之, 这两个埋深区包气带存储硝态氮量占了华北平原硝态氮存储总量的57.4%;而地下水埋深大于40 m的地区包气带存储硝态氮量仅占华北平原硝态氮存储总量的5.6%。
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表 2 华北平原不同地下水埋深区域包气带土壤硝态氮存储量 Table 2 NO3--N storage of vadose zone under different groundwater table depths in the North China Plain |
通过对区域包气带不同深度硝酸盐分层分布进行比较发现: 0~6 m是硝酸盐主要存储深度区, 10 m以下除河北省中部地区还有明显的土壤硝酸盐存储外, 其他地区基本没有存储累积, 将单位面积包气带硝酸盐存储量与地下水埋深进行相关分析, 随着包气带厚度的增大, 区域累积存储的硝态氮量呈增加趋势, 但两者不存在正比例关系。
2.3 不同种植模式对包气带硝酸盐的存储贡献根据华北平原不同种植区包气带硝态氮的测定和计算结果, 整个华北平原存贮累积硝态氮总量可达1854万t, 其中基本粮田区存储的硝态氮量达1453万t, 蔬菜种植区包气带存储的硝态氮量为401万t。根据华北平原不同区域的粮田、菜田所占比率, 计算了区域的粮食种植、蔬菜种植对农田包气带土壤存储硝态氮的贡献率(图 5a-b), 华北平原粮食种植对硝态氮累积存储的贡献率由东北至西南呈逐渐增长趋势, 其中黄河以北地区作为我国粮食主要种植区, 粮食种植对区域硝态氮累积存储的贡献率为81%以上, 最高可达94%。以寿光为代表的山东半岛蔬菜种植区, 蔬菜种植面积所占比率最高, 可达土地面积的11%, 与粮食种植面积的比例为1:2, 该区域蔬菜种植贡献了当地55%以上的包气带硝酸盐累积存储, 远高于其他地区。
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图 5 华北平原不同农田类型对区域硝态氮累积的贡献率(a:粮田; b:菜地) Fig. 5 Spatial distribution of nitrate contribution rate of different farmland types in the North China Plain (a: grain field; b: vegetable field) |
影响地下水硝酸盐含量的因素除肥料投入外, 还与灌溉管理、土地利用类型、水文地质条件、地下水埋深密切相关。淋失进入地下水硝态氮的量由临近浅层地下水界面的土壤层中硝态氮含量和下渗水量共同决定, 北方的黑土区、潮土区和褐土区作为我国主要农业种植区, 高产集约化种植过程中, 氮肥施用量远超过作物对氮素的需求量, 过量的氮肥在作物收获后存留在包气带土壤, 当降水和灌溉发生时会随水下渗进入地下水。地下水埋深浅, 硝酸盐进入地下水途径变短, 更易淋失进入地下水。东北地区地下水埋深浅, 地下水硝酸盐超标率最高, 西北褐土区地下水埋深最深, 雨养农业种植面积大, 降雨造成水的下渗主要补给了包气带的土壤含水量[40], 这是该区域地下水硝酸盐超标率低的主要原因。华北潮土区地下水超标样点主要分布在地下水埋深较浅的东部低平原区和山前平原区, 山前平原区地下水中硝酸盐超标的主要原因是低山丘陵区强降雨发生时, 有机肥和生活垃圾中的氮随岩石裂隙入渗进入浅层地下水, 进而造成山前平原区的地下水硝酸盐含量增高[41]。地下水硝酸盐中氮、氧同位素的测定结果显示, 华北山前平原种植区地下水硝酸盐主要来源为农田施用的化肥和有机肥, 与山区丘陵地下水补给源区硝酸盐的主要来源一致, 而滨海低平原区则以化肥为主(数据未发表), 进一步佐证了山前平原和滨海低平原地下水的来源及运移途径。
蔬菜种植过程的高水、肥投入是造成北方蔬菜种植区包气带硝态氮累积存储量大, 地下水中硝酸盐浓度较高的主要原因, 这与我们区域地下水监测数据和包气带硝态氮累积存储结果一致。Ascott等[34]指出, 1975—2000年北美、中国和东欧包气带土壤累积存储了大量硝态氮, 中国东部平原由于高肥投入、包气带厚度深和土壤水下渗速度慢的原因, 使得单位面积土壤包气带硝态氮存储量高达4000 kg(N)·hm-2, 该研究结果与文中华北平原多点取样测定的结果基本一致。中国科学院栾城农业生态系统试验站不同氮投入的定位试验数据显示[32]:厚包气带的硝态氮累积主要发生在12 m以上土层, 2~6 m是土壤剖面硝酸盐的大量累积层, 这与区域采样的测定结果也一致, 说明地下水埋深深的地区多年施肥造成的硝态氮淋失还未到达更深层次土壤, 距离进入地下水还有一定距离。
采用有效的措施减少和阻控包气带存储硝态氮淋溶进入地下水是降低地下水硝酸盐污染风险的关键, 目前应用的阻控措施大都是从水肥管理角度考虑, 通过减少施肥投入量、促进植物吸收、提高氮肥利用效率等技术从源头上减少硝态氮残留, 这些水肥管理措施能有效地降低当季施入氮肥的土壤残留, 但对于包气带根系吸收层以下残留累积硝态氮并没有降低效果[42-45]。Mathieu等[46]用15N同位素示踪技术发现有机碳可以促进土壤氮气排放, 这为利用有机碳实现包气带硝酸盐的安全减排提供了新思路。添加可溶性有机碳的试验[47-48]表明:给土壤剖面中的微生物提供反硝化脱氮所需要的可溶性碳源, 能够激发土壤反硝化强度, 反硝化的硝态氮绝大部分能够转化为无害的N2排出土体, 这为降低土壤存储累积硝态氮量提供了新的技术和思路。根据区域地下水埋深分布、地下水硝酸盐污染现状和包气带硝态氮累积特点选择适宜的硝态氮淋失阻控措施:一方面在采用控肥技术的基础上调整农业种植结构, 减少地下水埋深较浅区域的蔬菜种植比例, 降低该区域的地下水污染风险; 另一方面可通过添加碳源, 促进包气带土壤反硝化降低包气带硝态氮的存储累积, 减少对地下水硝酸盐污染的威胁。
4 结论1) 北方主要农区地下水硝酸盐超标以东北黑土区最高, 硝酸盐超标率达39.6%;其次为华北潮土区, 超标率为19.3%;西北褐土区的地下水硝酸盐超标率最低, 为14.9%。
2) 华北平原区浅层地下水埋深为3~6 m的区域面积最大, 占总面积的61.2%, 该埋深区包气带存储硝态氮量占华北平原硝态氮存储总量的57.4%, 而地下水埋深大于40 m的地区包气带存储硝态氮量仅占华北平原硝态氮存储总量的5.6%。
3) 华北平原区粮食种植对包气带硝态氮累积存储的平均贡献率为78.3%, 高于蔬菜种植的贡献率。不同区域蔬菜种植对当地包气带硝酸盐累积存储的贡献率差异很大, 其中山东半岛蔬菜种植对当地土壤包气带硝酸盐累积存储的贡献率最高。
4) 将农田地下水硝酸盐污染现状与包气带硝态氮累积存储结合起来进行分析, 互相验证, 有利于采取针对性的技术减少区域尺度硝态氮淋溶, 保护地下水。
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